在化石能源日益枯竭和環(huán)境污染日趨嚴重的背景下，開發(fā)可再生新能源，解決人類面臨的能源和環(huán)境危機，成為當今世界共同關注和亟待解決的問題。生物質發(fā)酵制氫技術因具有能源和環(huán)保雙重功效，得到了廣泛重視，并取得了大量研究成果。但是，該技術尚處于實驗研究階段，菌種穩(wěn)定性差、底物利用率低、過程機理尚不明晰等成為其向產業(yè)化發(fā)展的瓶頸。基于此，本文在現有基礎上，對牛糞堆肥為菌種的生物質發(fā)酵制氫過程進行了關鍵工藝條件優(yōu)化、機理探討、過程動力學和相關流體相平衡研究及廢液資源化利用，具有重要的學術理論意義和工程應用價值。運用響應面法進行生物質發(fā)酵制氫菌種富集實驗設計和實驗，建立以比產氫量為優(yōu)化目標的響應面模型，預測出生物質發(fā)酵制氫菌種的最優(yōu)富集條件。5批驗證實驗的蔗糖比產氫量重復性好，均值為270.26mL/(g·sucrose)，與模型預測值一致。提出玉米秸稈稀酸輔助蒸汽爆破再Fe2+催化水解預處理技術。進行了該技術的響應面優(yōu)化設計和實驗，建立了以糖化率為目標的響應面模型。在模型預測的優(yōu)化工藝條件下，玉米秸稈的糖化率達到35.5%，比產氫量為151.50mLH2/(g·corn stalk)。
研究表明，對生物質發(fā)酵制氫菌種有毒害作用的是生物質預處理過程中生成的糠醛、5-羥甲基糠醛、乙酸等副產物。提出對玉米秸稈水解液進行活性炭吸附脫毒。在所得吸附脫毒較優(yōu)條件下，糠醛、5-羥甲基糠醛、乙酸等的脫除率分別為91.5%、87.86%、20.52%，總還原糖損失率7.09%。對活性炭吸附糠醛、5.羥甲基糠醛、乙酸及還原糖過程的吸附動力學研究表明，活性炭對各物質的吸附過程均符合擬二級動力學模型。經脫毒后，玉米秸稈比產氫量提高至(?)169.74mL H2/(g·corn stalk)。在30L反應器中實驗測得蔗糖、葡萄糖、木糖、玉米秸稈等4種底物發(fā)酵制H2過程動力學數據，建立4種底物發(fā)酵制H2過程中微生物生長、H2生成、底物消耗3類動力學模型。對比4種底物3類動力學模型參數表明，葡萄糖最有利于生物質發(fā)酵制氫。添加3.0g/L葡萄糖時玉米秸稈發(fā)酵制H2過程的比產氫量達213.4mL H2/(g·corn stalk)，秸稈利用率達60.85%，反應穩(wěn)定期氣相產物中H2濃度大于50%。探討了生物質發(fā)酵制氫過程的機理，以牛糞堆肥富集菌種進行的玉米秸稈發(fā)酵制氫過程，是以丁酸型發(fā)酵為主的發(fā)酵過程。
采用激光動態(tài)法測定了生物質發(fā)酵制氫過程關鍵中間體木糖和葡萄糖在脂肪酸、混合脂肪酸、脂肪酸+水混合溶劑中的溶解度，運用Apelblat模型進行了關聯，確定方程參數。由溶解度數據計算出木糖、葡萄糖在脂肪酸、混合脂肪酸、脂肪酸+水混合溶劑中的標準溶解焓△solH°、標準溶解熵△solS°和標準溶解吉布斯自由能變△solG°?！鱯olH°＞0，表明木糖、葡萄糖分子與溶劑分子之間的交互作用弱于分子間的締合作用，木糖、葡萄糖溶于溶劑的過程中締合鍵的斷裂占主導地位，為吸熱過程?！鱯olH°＞0，表明木糖、葡萄糖分子溶解進入溶劑中時擾亂了溶劑分子的排列，使體系的有序度降低，混亂度增大，熵增加?！鱯olH°、△solHS°均為正值，說明木糖、葡萄糖在溶劑中的溶解為熵驅動過程。以磷酸三丁酯一正辛醇為絡合劑，對玉米秸稈發(fā)酵制氫廢液中主要副產物混合酸進行絡合萃取回收。在優(yōu)化所得萃取、反萃取條件下，三級錯流萃取混合酸的萃取率達98.76%，二級反萃取混合酸的反萃取率達99.10%，經10次萃取.反萃取的絡合劑，對廢液中混合酸的萃取效果基本不變。研究結果既將加快生物質發(fā)酵制氫技術進步，也將在一定程度上促進相關學科發(fā)展。
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